有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池研究獲進展

近日，我國科學院合肥物質科學研究院強磁場科學中心熊奕敏課題組副研究員曹亮與中科院上海使用物理研究所高興宇課題組、蘇州大學孫寶全課題組合作，發現提高有機-無機雜化鈣鈦礦薄膜結晶相純度尤其是表面結晶相純度，能有效消除鈣鈦礦太陽能電池器件遲滯效響應提升器件性能，并且器件遲滯效應的消除并不依靠于器件結構。此項研究揭示了鈣鈦礦結晶相純度尤其是表面結晶相純度對器件J-V遲滯效應有緊要影響。相關研究成果以題為“EnhancedCrystallinePhasePurityofCH3NH3PbI3-xClxFilmforHigh-EfficiencyHysteresis-FreePerovskiteSolarCells”發表在ACSAppliedMaterials&Interfaces上。

【圖文導讀】

圖1表征結果

（a）掠入射XRD測量示意圖，以及有機-無機雜化鈣鈦礦薄膜的掠入射XRD譜（X光入射角度2度）。

（b）CH3NH3PbI3-xClx薄膜二維GI-XRD譜。

（c）優化薄膜后解決條件后測量的二維GI-XRD譜。

（d，e）基于r-和g-鈣鈦礦薄膜的反式P-i-N結構器件J-V曲線。

（f，g）為正式N-i-P結構器件J-V曲線。

圖2示意圖

（a）r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的Pb4f7/2光譜。

（b）r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的I3d5/2光譜。

（c）r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的N1s核心級光譜。

【研究內容】

探索新能源材料及器件、利用太陽能應對能源危機已成為一項緊要課題。在短短的幾年內，有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池的光電轉化效率已提升到22.1%，接近單晶硅太陽能電池的光電轉化效率（26.3%）。因而，有機-無機雜化鈣鈦礦（ABX3型結構）材料被認為是下一代太陽能電池材料的有力競爭者。然而，有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池走出試驗室實現產業化和商業化仍存在一些問題，如提升高效器件的穩定性、降低遲滯效應及實現大面積制備等。

目前廣泛報道的快速退火辦法制備的鈣鈦礦太陽能電池器件的J-V曲線表現出分明的遲滯效應。論文研究人員利用上海光源的掠入射X射線衍射（GIXRD）對制備的CH3NH3PbI3-xClx薄膜進行了系統表征。通過改變X射線的檢測深度發現鈣鈦薄膜結晶相不純，尤其是薄膜表面存在分明的多相結構。

為了明確有機-無機雜化鈣鈦礦薄膜結晶相純度，尤其是表面相純度對器件遲滯效響應性能的影響，研究人員通過優化后解決條件提高了的CH3NH3PbI3-xClx薄膜的結晶相純度，消除了薄膜表面的多相結構。基于此類薄膜的器件未表現分明遲滯效應，且光電轉換性能得到進一步提升。

值得說明的是，器件遲滯效應的消除并不依靠于器件結構，即正式N-i-P結構或反式P-i-N結構，揭示了鈣鈦礦結晶相純度尤其是表面結晶對器件J-V遲滯效響應性能有緊要影響。結合XPS和SEM結果，充足說明有機-無機雜化鈣鈦礦薄膜表面結晶相純度影響表面或者晶界處低配位的Pb和I離子。這些離子作為電荷陷阱，導致遲滯效應及低光電轉化效率。因此，提高鈣鈦礦薄膜的結晶性、尤其是表面的結晶相純度，有利于開發高性能無遲滯有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池。

中科院上海應物所楊迎國、馮尚蕾和蘇州大學許衛東為本文共同第一作者，高興宇、曹亮和孫寶全為論文共同通訊作者。該研究成果得到了上海光源BL14B衍射線站、國家自然科學基金項目、中科院百人計劃項目等的資助。

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